Фонон

Здесь знак ''–'' соответствует стоксовому процессу, ''+'' — антисотксовому.

На постоянную Планка можно сократить:

\vec{\varkappa}_0 \pm \vec{k} = \vec{\varkappa}

(70)

\Omega_0 \pm \omega(\vec{k}) = \Omega

(71)

То, что постоянная Планка не входит в эти уравнения, свидетельствует о том, что к такому же результату можно было прийти, описывая рассеяние языком классической физики.

Частота света и колебаний решетки являются функциями соответствующих волновых векторов: \Omega=c\varkappa, \omega=\omega(\vec{k}). Поэтому, если задать направление и частоту падающего света и направление рассеяния, а также ветвь колебаний решетки, то уравнения (70) и (71) будут однозначно определять волновой вектор колебания решетки \vec{k}и изменение частоты рассеянного света.

Как уже говорилось, характерные энергии оптических фононов (~ 50 мэВ) много меньше характерных энергий фотонов видимого света (~ 1 эВ). Другими словами, частота и, соответственно, длина волнового вектора фотона при рассеянии меняются мало: \varkappa\approx\varkappa_0. Поэтому, как видно из рис. 10, длина волнового вектора фонона, участвующего в рассеянии, приблизительно равна 2\varkappa_0\sin\theta/2, где θ — угол рассеяния. Максимального значения 2\varkappa_0она достигает при θ = π, т. е. при рассеянии света назад.

Рис. 10.

Длина волны света видимого диапазона по порядку величины равна 1 мкм = 104Å. Поэтому в комбинационном рассеянии света участвуют только длинноволновые фононы, волновой вектор которых (k~ 10–4Å) очень мал по сравнению с размерами зоны Бриллюэна (π/a~ 1 Å–1).

Частота оптических фононов с такими волновыми векторами практически не отличается от \omega_0=\omega_{\rm{опт}}(\vec{k}=0), см. рис. 11. Поэтому смещение стоксовой и антистоксовой линий при комбинационном рассеянии на оптических фононах не зависит от направления рассеяния и равно ω0. Таким образом, по спектру комбинационного рассеяния можно определить лишь одну точку дисперсионной зависимости оптических фононов.

Рис. 11.

Рис. 12.

Мандельштам и Ландсберг в своих первых экспериментах по комбинационному рассеянию предполагали обнаружить рассеяние на акустических, а не на оптических колебаниях решетки. Изменение частоты при таком рассеянии намного меньше, чем при рассеянии на оптических фононах (рис. 12) и может быть обнаружено лишь при очень хорошем спектральном разрешении измерительных приборов.

Рассеяние на акустических фононах действительно наблюдается и носит название рассеяния Мандельштама-Бриллюэна.

Закон дисперсии акустических колебаний при малых волновых векторах линеен: ωак = sk, где s — скорость звука. Поэтому изменение частоты света при рассеянии на угол θ равно:

\omega=sk=s\cdot 2\varkappa_0\sin\theta/2=2\Omega_0\frac{s}{c}\sin\theta/2

(72)

Видно, что относительное изменение частоты очень мало. Скорость света в кристалле по порядку величина равна 108м/с, скорость звука — 103м/с, поэтому s/c~ 10–5. Отметим также, что при рассеянии на акустических фононах изменение частоты света зависит от угла рассеяния, см. рис. 12. (При рассеянии на оптических колебаниях сдвиг частоты равен ω0 независимо от направления рассеяния).

На спектре комбинационного рассеяния (рис. 8) высота стоксового пика больше чем антистоксового. Этому явлению легко дать качественное объяснение: для того, чтобы поглотить фонон, нужно, чтобы он в кристалле был, а испустить фонон можно, казалось бы, и ''на пустом месте'', без помощи других фононов. Поэтому при низких температурах, когда фононов мало, интенсивность антистоксовой линии намного меньше, чем стоксовой.

Однако, не все так просто: как показал Эйнштейн, имеющиеся в кристалле фононы ''помогают'' излучению фононов (вынужденное излучение). Вынужденное излучение будет более подробно рассмотрено ниже в применении к свету, а пока лишь скажем, что вероятность рассеяния с поглощением фонона пропорциональна числу фононов данного типа N, а вероятность обратного процесса — рассеяния с испусканием фонона — пропорциональна N+1. Единица в последнем выражении как раз и соответствует испусканию фонона ''на пустом месте'' (спонтанному излучению).

Если пренебречь малым изменением частоты при рассеянии, то коэффициенты пропорциональности в этих вероятностях можно считать одинаковыми. В состоянии термодинамического равновесия число фононов данного типа с частотой ω описывается распределением Бозе-Эйнштейна:

N=\frac{1}{\exp\left(\frac{\hbar\omega}{kT}\right)-1}

(73)

Отсюда для отношения интенсивностей стоксовой и антистоксовой линий получаем:

\frac{W_{\rm{антистокс}}}{W_{\rm{стокс}}} \approx \frac{N}{N+1}=\exp\left(-\frac{\hbar\omega}{kT}\right)

(74)

Это отношение позволяет по данным рассеяния измерить температуру кристалла. Интенсивности стоксовой и антистоксовой линий сильно различаются при низких температурах, когда kT<ħω. При kT>>ħω, в классическом пределе, интенсивности обеих линий равны.


Страница: