В 1919 г. Т. начал свою деятельность как преподаватель физики сначала и Крымском университете в Симферополе, а позднее в Одесском политехническом институте. Переехав в Москву в 1922 г., он в течение трех лет преподавал в Коммунистическом университете им. Свердлова. В 1923 г. он перешел на факультет теоретической физики 2-го Московского университета и занимал там с 1927 по 1929 г. должность профессора. В 1924 г. он одновременно начал читать лекции в Московском государственном университете, где с 1930 по 1937 г. был профессором и заведующим кафедрой теоретической физики. Там он в 1933 г. получил степень доктора физико-математических наук, тогда же стал членом-корреспондентом Академии наук СССР. Когда Академия в 1934 г. переехала из Ленинграда (ныне Санкт-Петербург) в Москву, Т. стал заведующим сектором теоретической физики академического Института им. П.Н. Лебедева, и этот пост он занимал до конца жизни.

Электродинамика анизотропных твердых тел (т.е. таких, которые обладают самыми различными физическими свойствами и характеристиками) и оптические свойства кристаллов – таковы первые области научных исследований Т., которые он проводил под руководством Леонида Исааковича Мандельштама, профессора Одесского политехнического института в начале 20-х гг., выдающегося советского ученого, внесшего вклад во многие разделы физики, особенно в оптику и радиофизику. Т. поддерживал тесную связь с Мандельштамом вплоть до смерти последнего в 1944 г. Обратившись к квантовой механике, Т. объяснил акустические колебания и рассеяние света в твердых средах. В этой работе впервые была высказана идея о квантах звуковых волн (позднее названных «фононами»), оказавшаяся весьма плодотворной во многих других разделах физики твердого тела.

В конце 20-х гг. важную роль в новой физике играла релятивистская квантовая механика. Английский физик П.А. М. Дирак развил релятивистскую теорию электрона. В этой теории, в частности, предсказывалось существование отрицательных энергетических уровней электрона – концепция, отвергавшаяся многими физиками, поскольку позитрон (частица, во всем тождественная электрону, но несущая положительный заряд) еще не был обнаружен экспериментально. Однако Т. доказал, что рассеяние низкоэнергетических квантов света на свободных электронах происходит через промежуточные состояния электронов, находящихся при этом в отрицательных энергетических уровнях. В результате он показал, что отрицательная энергия электрона является существенным элементом теории электрона, предложенной Дираком.

Т. сделал два значительных открытия в квантовой теории металлов, популярной в начале 30-х гг. Вместе со студентом С. Шубиным он сумел объяснить фотоэлектрическую эмиссию электронов из металла, т.е. эмиссию, вызванную световым облучением. Второе открытие – установление, что электроны вблизи поверхности кристалла могут находиться в особых энергетических состояниях, позднее названных таммовскими поверхностными уровнями, что в дальнейшем сыграло важную роль при изучении поверхностных эффектов и контактных свойств металлов и полупроводников.

Одновременно он начал проводить теоретические исследования в области атомного ядра. Изучив экспериментальные данные, Т. и С. Альтшуллер предсказали, что нейтрон, несмотря на отсутствие у него заряда, обладает отрицательным магнитным моментом (физическая величина, связанная, помимо прочего, с зарядом и спином). Их гипотеза, к настоящему времени подтвердившаяся, в то время расценивалась многими физиками-теоретиками как ошибочная. В 1934 г. Т. попытался объяснить с помощью своей так называемой бета-теории природу сил, удерживающих вместе частицы ядра.

Согласно этой теории, распад ядер, вызванный испусканием бета-частиц (высокоскоростных электронов), приводит к появлению особого рода сил между любыми двумя нуклонами (протонами и нейтронами). Используя работу Энрико Ферма по бета-распаду, Т. исследовал, какие ядерные силы могли бы возникнуть при обмене электронно-нейтринными парами между любыми двумя нуклонами, если такой эффект имеет место. Он обнаружил, что бета-силы на самом деле существуют, но слишком слабы, чтобы выполнять роль «ядерного клея». Год спустя японский физик Хидеки Юкава постулировал существование частиц, названных мезонами, процесс обмена которыми (а не электронами и нейтрино, как предполагал Т.) обеспечивает устойчивость ядра.

В 1936 .1937 гг. Т. и Илья Франк предложили теорию, объяснявшую природу излучения, которое обнаружил Павел Черенков, наблюдая преломляющие среды, подверженные воздействию гамма-излучения. Хотя Черенков описал данное излучение и показал, что это не люминесценция, он не смог объяснить его происхождение. Т. и Франк рассмотрели случай электрона, движущегося быстрее, чем свет в среде. Хотя в вакууме такое невозможно, данное явление возникает и преломляющей среде, поскольку фазовая скорость света в среде равна 3·108 метров в секунду, деленная на показатель преломления данной среды. В случае воды, показатель преломления которой равен 1,333, характерное голубое свечение возникает, когда скорость соответствующих электронов превосходит 2,25·108 метров в секунду (фазовая скорость света в воде).

Следуя этой модели, оба физика сумели объяснить излучение Черенкова (известное в Советском Союзе как излучение Вавилова – Черенкова в знак признания работы, проделанной руководителем Черенкова и Т. физиком С.И. Вавиловым). Т., Черенков и Франк проверили также и другие предсказания данной теории, которые нашли свое экспериментальное подтверждение. Их работа привела в конце концов к развитию сверхсветовой оптики, нашедшей практическое применение в таких областях, как физика плазмы. За свое открытие Т., Франк, Черенков и Вавилов получили в 1946 г. Государственную премию СССР.

Т., Франку и Черенкову в 1958 г. была присуждена Нобелевская премия по физике «за открытие и истолкование эффекта Черенкова». При презентации лауреатов Манне Сигбан, член Шведской королевской академии наук, напомнил, что, хотя Черенков «установил общие свойства вновь открытого излучения, математическое описание данного явления отсутствовало». Работа Т. и Франка, сказал он далее, дала «объяснение . которое, помимо простоты и ясности, удовлетворяло еще и строгим математическим требованиям». Как это ни парадоксально, сам Т. никогда не причислял работу, за которую получил премию, к своим наиболее важным достижениям.

После завершения работы над излучением Черенкова Т. вернулся к исследованиям ядерных сил и элементарных частиц. Он предложил приближенный квантово-механический метод для описания взаимодействия элементарных частиц, скорости которых близки к скорости света. Развитый далее русским химиком П.Д. Данковым и известный как метод Тамма – Данкова, он широко используется в теоретических исследованиях взаимодействия типа нуклон – нуклон и нуклон – мезон. Т. также разработал каскадную теорию потоков космических лучей. В 1950 г. Т. и Андрей Сахаров предложили метод удержания газового разряда с помощью мощных магнитных полей – принцип, который до сих пор лежит у советских физиков в основе желаемого достижения контролируемой термоядерной реакции (ядерного синтеза). В 50-е и 60-е гг. Т. продолжал разрабатывать новые теории в области элементарных частиц и пытался преодолеть некоторое фундаментальные трудности существующих теорий.